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科学岛首次实验呈现半水合氨分子结构到完全离子化结构相变路径
文章来源: 许婉 发布时间: 2021-01-08

  近期,中科院合肥研究院固体所与英国爱丁堡大学等单位合作,利用金刚石对顶砧加压装置研究了高压下半水合氨的物性,首次在半水合氨中发现了压力诱导的分子晶体至完全离子结构相变,相关研究成果以“Ionic Phases of Ammonia-Rich Hydrate at High Densities” 为题发表在《物理学评论快报》(Physical Review Letters)上。  

  自然界中稳定存在的氨水化合物根据氨与水比例的不同可分为一水合氨、二水合氨以及半水合氨。研究表明,常温时含水量高的氨水化合物在高压下均会脱水,形成半水合氨以及多余的冰。现阶段建立的物质相图多由分子相占主导地位,近年来随着研究向更极端条件的扩展,奇异的离子相、超离子相逐渐进入人们的视野。而对于半水合氨体系,相关研究还仅停留在理论预测阶段。 

  该工作通过拉曼光谱探测,结合同步辐射X射线衍射技术以及第一性原理计算,对超过120万大气压(相当于天王星/海王星约9870/8085km深处压力)的半水合氨样品进行了研究。结果显示,半水合氨样品在高压下会经历分子结构-部分离子化-完全离子化的转变,随着压力不断增大,最终在压力高于69GPa条件下进入一个新的结构状态,即稳定的完全离子化结构。表明样品中的水在压力作用下完全去质子化。此研究首次报道了半水合氨中由压力诱导的分子结构到完全离子化结构相变路径,在很大范围内扩展了半水合氨的相图。 

  天王星和海王星等巨型冰行星内部含有大量的NH3H2OCH4和各种形式的氢,在冰行星内部极端条件如超高压力下,半水合氨将大量存在。由于该工作呈现了半水合氨中在随压力变化作用下,从分子结构到完全离子化结构路径,因此对人们进一步了解冰行星的形成以及演化具有重要的指导作用。 

  该工作得到国家自然科学基金、中科院创新基金、挑战计划、合肥研究院院长基金等项目支持。  

  文章连接: https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.126.015702 

 

                  图1.实验以及DFPT理论计算半水合氨拉曼峰频率随压力变化图。 

 

  2. (a)-(d) 下部分为不同压力下的拉曼实验光谱拟合结果,上部分为拟合峰强度与理论计算峰强度对比图;(e)-(f)分别为100 GPa时相III具有拉曼活性的低频以及高频N-H振动。 

 附件:

   
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